Hinter dem Portal aus rotem Sandstein eröffnet ein moderner Glaseingang den Zugang zu einem reich ausgestatteten Rokoko-Innenraum. In der Augustinerstraße unterhielten die Augustiner-Eremiten, ein seit 1260 in Mainz ansässiger Bettelorden, bis zum Jahr 1802 ihr Kloster. Zwischen 1768 und 1772 wurden sowohl die Saalkirche als auch die Klostergebäude vollständig neu errichtet. Seit 1805 ist in der Anlage das Bischöfliche Priesterseminar untergebracht.
Der außergewöhnliche Reichtum der Kirchenausstattung ist der großzügigen Unterstützung durch Mäzene zu verdanken. Der Kurfürst legte großen Wert darauf, dass in seiner Residenzstadt keine schlichte „Bauernkirche“ entstand. Die Fassade präsentiert sich im schwungvollen Stil des mainfränkischen Barock und wird von einer Darstellung der Marienkrönung geschmückt, geschaffen vom Mainzer Bildhauer Nikolaus Binterim.
Im Inneren erzählen großformatige, lichtdurchflutete Deckenfresken des Malers Johann Baptist Enderle aus Donauwörth vom Leben des Kirchenvaters Augustinus. Die Orgel mit dem charakteristischen Mittelfenster wurde 1773 von Johann Heinrich Stumm erbaut und zählt zu den wenigen erhaltenen Instrumenten dieser renommierten Orgelbauerfamilie. Zwischen den südlichen Seitenaltären befindet sich in einer Nische eine Lindenholzskulptur aus dem Jahr 1420: Maria mit dem spielenden Jesuskind. In ihrer heiteren Ausstrahlung gilt sie als herausragendes Beispiel gotischer Kunst des sogenannten „weichen Stils“. Das hoch verehrte Gnadenbild wurde 1793 aus der brennenden Liebfrauenkirche gerettet. Eine ikonographische Besonderheit zeigt sich schließlich im Hochaltar: Beim Tod Christi lässt Gottvater durch einen Putto symbolisch den „Schuldschein der Menschheit“ zerreißen.
